¿Qué gases reflejan la mayor parte de la radiación IR de regreso a la tierra? ¿Por qué?

Primero el cómo: IR no se refleja de vuelta a la tierra. Es absorbido por gases (y nubes) en la atmósfera, luego se re-irradia hacia arriba y hacia abajo. Esto calienta la atmósfera y también el suelo, ya que de lo contrario ese calor habría escapado al espacio.

El gas que absorbe más energía es el vapor de agua, especialmente si cuenta las nubes; pero eso es estrictamente un efecto de retroalimentación, por las razones que expuse en mi respuesta a ¿Por qué el CO2 contribuye más al calentamiento global que el vapor de agua?

Después de eso, es dióxido de carbono. Cantidades significativas de IR son absorbidas por gases traza tales como metano, bromometano y compuestos refrigerantes artificiales (también, solventes de limpieza en seco).

Todos estos compuestos absorben la radiación IR porque tienen modos de vibración que cambian sus momentos dipolares moleculares. Lo que eso significa es que tienen enlaces polares (incluso si, como el CO2, son moléculas no polares) y hay formas en que pueden vibrar que empujan la carga negativa hacia un lado y la carga positiva hacia el otro lado de la molécula.