Si quisieras reducir los orbitales (describiendo la distribución de probabilidad de los electrones), tendrías que cambiar el potencial eléctrico (que determina los orbitales).
Esto es básicamente lo que obtienes si comparas un átomo de hidrógeno con un ion helio con solo un electrón: tienes el doble de carga eléctrica en el núcleo, por lo que unirá los electrones más de cerca y creará orbitales idénticos pero más pequeños. Lo mismo ocurre con cualquier otro núcleo, siempre que solo tenga un electrón.
Entonces, sí, podrías tener orbitales más pequeños, pero no estarías inventando un nuevo tipo de materia. Solo había encontrado una manera de agregar protones y neutrones a un núcleo, y una forma (probablemente muy costosa) de cambiar un elemento a otro.
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Otro enfoque es el sugerido por Takayuki, reemplazando los electrones con otra partícula (con la misma carga pero mayor masa). Si no insistes en que sean electrones.